ФОРМИРОВАНИЕ ПЕРВИЧНЫХ РАДИОКОЛЛОИДОВ ПРИ ВЫЩЕЛАЧИВАНИИ НАТРИЙ АЛЮМОФОСФАТНОЙ СТЕКЛОМАТРИЦЫ РАДИОАКТИВНЫХ ОТХОДОВ

© 2018 г. А. М. Первухина

Институт геологии рудных месторождений, петрографии, минералогии и геохимии РАН, Старомонетный пер., 35, Москва, 119017 Россия.
E-mail: Pervukhinaa@hotmail.com

Поступила в редакцию 6.04.2017 г.

Рассмотрено влияние временного хранения натрий-алюмофосфатной стекломатрицы высокорадиоактивных отходов (ВАО) на ее устойчивость к воздействию подземных вод после окончательного размещения в геологическом хранилище. Исследовано изменение Na-Al-P-стекла с имитаторами ВАО в сухом паре при повышенных температурах. В качестве имитаторов радионуклидов в стекло вводились стабильные изотопы Cs, Sr и U, а также Ce и Nd – геохимические аналоги актинидов (Pu, Am, Cm). Суточная выдержка Na-Al-P-стекла в автоклаве при температуре 300оС и влажности 66% приводит к его раскристаллизации. Этим обусловлено существенное снижение устойчивости матрицы к выщелачиванию, в результате чего заметно возрастает содержание элементов в воде. Преобладающая часть Sr, U и РЗЭ-имитаторов актинидов находится в выщелачивающем растворе в коллоидной форме.

Ключевые слова: радиоактивные отходы, подземное хранилище, консервирующая матрица, стекло, кристаллизация, выщелачивание, коллоидная форма переноса.

DOI: 10.7868/S0869780318030080

СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ

1. Вашман А.А., Демин А.В., Крылова Н.В. и др. Фосфатные стекла с радиоактивными отходами / А.А. Вашман, А.С. Поляков (ред.). М.: ЦНИИатоминформ, 1997. 172 с.

2. Ремизов М.Б., Козлов П.В., Логунов М.В. и др. Концептуальные и технические решения по созданию на ПО «Маяк» установок остекловывания текущих и накопленных жидких ВАО // Вопросы радиационной безопасности. 2014. No 3. С. 17–25.

3. Юдинцев С.В., Первухина А.М., Мохов А.В. и др. Влияние раскристаллизации фосфатного стекла на устойчивость матрицы отходов к выщелачиванию // ДАН. 2017. Т. 473. No 4. С. 459–465.

4. Bates J.K., Jardine L.J., Steindler M.J. Hydration aging of nuclear waste glass // Science. 1982. V. 218. P. 51–54.

5. Bates J.K., Seitz M.G., Steindler M.J. The relevance of vapor phase hydration aging to nuclear waste isolation // Nuclear and Chemical Waste Management. 1984. V. 5. P. 63–73.

6. Boen R. Glass packages and manufacturing processes // Nuclear Waste Conditioning / Bonin B. et al. (eds). Paris: Éditions du Moniteur, 2009. P. 27–32.

7. IAEA disposal of radioactive Waste. Specific safety Requirements No. SSR-5. Vienna: International Atomic Energy Agency, 2011. 83 p.

8. Inagaki Y., Sakata H., Idemitsu K. et al. Effects of water redox conditions and presence of magnetite on leaching of Pu and Np from HLW glass // Scientific basis for nuclear waste management XXI. V. 506 / McKinley I.G., McCombie C. (eds). Warrendale: Materials Research Society, 1998. P. 177–184.

9. Kersting A.B., Efurd D.W., Finnegan D.L. et al. Migration of plutonium in ground water at the Nevada Test Site // Nature. 1999. V. 397. P. 56–59.

10. Krauskopf K.B. Geology of high-level nuclear waste disposal // Ann. Rev. Earth Planet. Sci. V. 16. 1988. P. 173–200.

11. Laverov N.P., Yudintsev S.V., Kochkin B.T., Malkovsky V.I. The Russian strategy of using crystalline rock as a repository for nuclear waste // Elements. 2016. V. 12. P. 253–256.

12. Malkovsky V. Theoretical analysis of colloid-facilitat- ed transport of radionuclides by groundwater // Ac- tinide nanoparticle research / Kalmykov S.N. and Denecke M.A. (eds). Berlin, Heidelberg: Springer-Verlag, 2011. P. 195–243.

13. de Marsily G. Quantitative hydrogeology. Orlando, Florida: Academic Press, 1986. 440 p.

14. McCarthy J., Czerwinski K.R., Sanford W.E. et al. Mobilization of transuranic radionuclides from disposal trenches by natural organic matter // J. of Contaminant Hydrology. 1998. V. 30. No 1. P. 49–77.

15. Penrose W.R., Polzer W.L., Essington E.H. et al. Mobility of plutonium and americium through a shallow aquifer in a semiarid region // Environmental Science & Technology. 1990. V. 24. No 2. P. 228–234.

16. Richard A., Montel J.-M., Leborgne R. et al. Monazite alteration in H2O±HCl±NaCl±CaCl2 fluids at 150o C and psat: Implications for Uranium Deposits // Minerals. 2015. V. 5. P. 693–706.